氢化物稳定性如何判断

近日，罗切斯特大学的科学家Ranga Dias宣布在Lu-N-H体系中实现了室温超导特性，这一消息了全球的学术圈。尽管这一重大发现引起了广泛的关注，但也引发了诸多争议和质疑。随着研究的深入，人们逐渐意识到非氢元素的增加极大地丰富了候选超导体系的范围，特别是三元及多元富氢化合物成为了高温超导体的研究热点。

宁波大学的崔田教授和吉林大学的黄晓丽教授等人在高压超导富氢化合物领域取得了重要突破，其研究成果以“La–Ce–H体系在适度压力下的超导性能提升”为题，于2023年5月9日在Nature Communications杂志上发表。

此前，这个课题组通过高温高压的多种实验技术途径，发现了多种新型富氢化合物超导体。例如，他们在百万大气压以下发现了超导转变温度超过百K的CeH9和CeH10，以及超导温度超过220 K的亚稳六角相La-Al-H化合物等。在本次研究中，他们以La-Ce固溶体合金为前驱物，在高温高压条件下成功合成高温超导La-Ce-H化合物。在压力达到100 GPa时，该化合物的Tc高达176 K，Hc2(0)高达235 T。值得注意的是，这种三元富氢化合物超导体在压力低于90 GPa时都能保持稳定。课题组还合成了新型二元富氢化物La-H，其在78 GPa时的Tc可达103 K。

实验结果显示，La-Ce-H体系中的无序状态不仅提高了超导性能，还能在较低压力下保持稳定。这是目前已知的1Mbar以下超导温度最高的合金型富氢化合物超导体。这项成果对三元及多元富氢化合物超导体的研究具有重要的参考意义，验证了即使在无序多元氢化物中也能存在优异的超导性质。

课题组提出了一种新的策略，即在温和的压力条件下寻找高温超导氢化物。他们通过使用多个适当的元素组成初始合金，以最大化富氢化物的构型熵。这种策略类似于制作鸡尾酒，不同元素之间的相互作用带来协同效应，从而产生具有新性质的化合物。

在研究中，课题组关注到La-H和Ce-H体系分别具有高超导转变温度以及低压优势。由于La和Ce原子的半径及电负性相当，对三元La-Ce-H化合物的研究有助于揭示多元非氢元素对富氢化合物超导电性的影响。

课题组通过多靶磁控溅射的方法制备了摩尔比接近3:1的La-Ce合金，并通过一系列实验对其进行了表征。他们发现这种合金具有面心立方的结构，并且单一超导转变。引入Ce元素降低了单质La的Tc，表明La/Ce金属形成了理想的单一固溶体。

在合成过程中，课题组对La-Ce合金及氨的混合物在110-150 GPa进行激光加热，成功合成具有高Tc的化合物。通过一系列表征方法，他们发现实验合成了高温超导相，并在特定压力下实现了较高的Tc。他们还发现二元La-H化合物也具有一定的超导电性。

这项研究不仅为三元及多元富氢化合物超导体的研究提供了新的思路和方法，而且为理论预测与实验验证相结合的研究路径带来了挑战。计算结果表明，具有周期性及高对称性的hcp-La3CeH36动力学不稳定，这给理论预测带来了困难。三元La-Ce-H体系在特定压力范围内具有优异的超导性质，这使得它成为了一个有潜力的研究方向。